Ξεκίνησε να συνθέτει στα τέλη της δεκαετίας του 1960, αλλά επίσημα εμφανίστηκε το 1975, με το δίσκο «Πολιτικά τραγούδια». Συνέχισε την πορεία του ως στρατευμένος δημιουργός μελοποιώντας Γιάννη Ρίτσο, Βλαδίμηρο Μαγιακόφσκι, Μάνο Ελευθερίου, Μπέρτολτ Μπρεχτ και άλλους.
Οι δίσκοι του «Καντάτα για τη Μακρόνησο», «Φουέντε Οβεχούνα», «Τροπάρια για Φονιάδες», «Μουσική πράξη στον Μπρεχτ» είναι χαρακτηριστικοί του ριζοσπαστικού κλίματος των πρώτων μεταπολιτευτικών χρόνων. Ειδικά, η «Καντάτα για τη Μακρόνησο», έργο πρωτοποριακό για την εποχή του, όπου ο συνθέτης πειραματίστηκε πάνω στην ατονική μουσική, γνώρισε διακρίσεις σε διεθνή φεστιβάλ και σημαδεύτηκε από την ερμηνεία της Μαρίας Δημητριάδη.
Αργότερα, με τον δίσκο «Σταυρός του Νότου», σε ποίηση Νίκου Καββαδία, ανοίχτηκε σε ευρύτερη τραγουδιστική θεματική, υπηρετώντας παράλληλα το θέατρο, καθώς και την ηλεκτρονική και ατονική μουσική. Με την ίδια αγάπη πάντα για τον έμμετρο λόγο συνέχισε να μελοποιεί Γιάννη Ρίτσο, Αλκη Αλκαίο, Κώστα Τριπολίτη, Φρανσουά Βιγιόν, Κωνσταντίνο Καβάφη κι άλλους. Ακόμα, είχε παρουσιάσει την όπερα «Ελένη» και είχε μελοποιήσει παραμύθια.
Ο Θάνος Μικρούτσικος είχε συνεργαστεί σχεδόν με όλους τους κορυφαίους Έλληνες τραγουδιστές, όπως οι Χάρις Αλεξίου, Γιώργος Νταλάρας, Μανώλης Μητσιας, Δημήτρης Μητροπάνος, Δήμητρα Γαλάνη, Βασίλης Παπακωνσταντίνου, Γιάννης Κούτρας, Ελευθερία Αρβανιτάκη, Χάρης και Πάνος Κατσιμίχας και πάρα πολλοί ακόμα.
Έγραψε μουσική για 100 περίπου θεατρικά έργα. Δεκαπέντε παραγωγές του αρχαίου δράματος (Επίδαυρος- Ηρώδειο) και δεκαέξι παραγωγές στο εξωτερικό (Βέλγιο, Γαλλία, Αγγλία, Ιταλία, Ελβετία κ.α). Σκηνοθέτησε τρία έργα στον χώρο του μουσικού θεάτρου.